বঙ্গসুন্দরী (১৮৭০) কাব্যে প্রকৃতি ও নারীকে কবি একাকার করে দেখেছেন। দশটি সর্গে রচিত কাব্যের প্রতিটি সর্গেই তিনি প্রকৃতি ও নারীকে আবহমান বাঙালি ও নারীর প্রতিমূর্তিরূপে রূপায়ণ করে তুলেন অনন্য কাব্যসৌন্দর্যে। 
বিহারীলালের হাত ধরেই বাংলা সাহিত্যে প্রথম বিশুদ্ধ গীতিকবিতার আবির্ভাব। রবীন্দ্রনাথ ঠাকুর তাঁকে যথার্থই ভোরের পাখি বলে অভিহিত করেন। বাঙালি কবিমানসের বহির্মুখী দৃষ্টিকে অন্তর্মুখী করার ক্ষেত্রে তাঁর অবদান অনস্বীকার্য। সারদামঙ্গল (১৮৭৯) তাঁর শ্রেষ্ঠ কাব্য। স্বপ্নদর্শন (১৮৫৮), সঙ্গীত শতক (১৮৬২), নিসর্গদর্শন (১৮৭০), বন্ধুবিয়োগ (১৮৭০), প্রেম প্রবাহিনী (১৮৭০), মায়াদেবী (১৮৮২), ধূমকেতু (১৮৮২), নিসর্গসঙ্গীত (১৮৮২), বাউল বিংশতি (১৮৮৭), গোধূলি (১৮৯৯) কাব্যও তাঁর অনন্য সৃষ্টি।